UDC 620.181; 542.9

The Transition Metal and Non-metal co-Doping Graphene for Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis: a Density Functional Theory Study

The Transition Metal and Non-metal co-Doping Graphene for Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis: a Density Functional Theory Study
©Chen Fengxiang, ORCID: 0000-0002-2229-0884, Ogarev Mordovia State University; Jiangsu University of Science and Technology, Saransk, Russia; Zhenjiang, China, chenfengxiangjinan@163.com
©Yang Lei, Jiangsu University of Science and Technology, Zhenjiang, China, yljust18@163.com

Abstract. Proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) are vital energy-conversion devices in a hydrogen-fueled economic. In this study, we performed density functional theory (DFT) calculations to study 4e−oxygen reduction reaction process on transition metal embedded in single and double vacancies (SV and DV) in a graphene. We calculated bonding energy and adsorption energy on CoX3 (X = B, C, N, Si, P and S) and CoX4(X = B, C, N, Si, P and S) embedded in graphene. Our DFT results indicate that formation of CoX3 is unfeasible and the formation of CoX4is feasible. In addition, the crucial role of ligand atoms near embedded metal atoms is revealed via the molecular orbital theory. Then the Gibbs free energy of CoX4 are calculated and the CoN4, CoS4, and CoP4 are predicted to be active for catalyzing ORR, and these also show ligand atoms’ coordination effect for catalytic activity of central metal. Furthermore, we observed that they have identical rate-determining step (RDS). This work can provide some references for transition atoms catalytic doped in carbon materials.

Keywords: PEMFCs, oxygen reduction reaction, density functional theory, coordination effect.

Переходный металл и неметаллический со-легирующий графен для электрокатализа реакции восстановления кислорода: исследование функциональной теории плотности
©Чэнь Фэнсян, ORCID: 0000-0002-2229-0884, Национальный исследовательский Мордовский государственный университет им. Н. П. Огарева; Цзянсуский университет науки и техники, г. Саранск, Россия; г. Чжэньцзян, Китай, chenfengxiangjinan@163.com
©Ян Лэй, Цзянсуский университет науки и техники, г. Чжэньцзян, Китай, yljust18@163.com

Аннотация. Топливные элементы с протонообменной мембраной (PEMFCs) являются жизненно важными устройствами для преобразования энергии в водородной экономике. В этом исследовании мы выполнили расчеты теории функционала плотности (DFT) для изучения процесса реакции восстановления 4e− кислорода на переходном металле, внедренном в одиночные и двойные вакансии (SV и DV) в графене. Мы рассчитали энергию связи и энергию адсорбции для CoX3 (X = B, C, N, Si, P и S) и CoX4 ((X = B, C, N, Si, P и S), внедренных в графен. Наши результаты DFT показывают, что образование CoX3 невозможно, а образование CoX4 возможно. Кроме того, решающая роль атомов лиганда вблизи внедренных атомов металла раскрывается с помощью теории молекулярных орбиталей. Затем рассчитывается свободная энергия Гиббса CoX4, и предполагается, что CoN4, CoS4 и CoP4 будут активными для катализирования ORR, и они также демонстрируют эффект координации атомов лиганда для каталитической активности центрального металла. Кроме того, мы заметили, что у них идентичный шаг определения скорости (RDS). Эта работа может предоставить некоторые ссылки на переходные атомы, каталитически легированные в углеродных материалах.

Ключевые слова: PEMFCs, реакция восстановления кислорода, теория функционала плотности, координационный эффект.

Ссылка для цитирования:

Chen Fengxiang, Yang Lei The Transition Metal and Non-metal co-Doping Graphene for Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis: a Density Functional Theory Study // Бюллетень науки и практики. 2021. Т. 7. №2. С. 197-207. https://doi.org/10.33619/2414-2948/63/18

Cite as (APA):

Chen, Fengxiang, & Yang, Lei (2021). Transition Metal and Non-metal co-Doping Graphene for Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis: A Density Functional Theory Study. Bulletin of Science and Practice, 7(2), 197-207. https://doi.org/10.33619/2414-2948/63/18